El 3 de noviembre del 2009, anotó dos goles al Chelsea en un empate 2 a 2 por la Champions League en el Vicente Calderón. Con la ayuda de más goles vitales en un cierre de temporada formidable por parte de los Colchoneros, Agüero terminó dentro de los diez contendientes al Trofeo Pichichi, que acabaría siendo ganado por su compañero Forlán. En marzo de 2009, Forlán y el Kun Aguero Juegos anotaron ambos un doblete para derrotar a los líderes de La Liga, el Barcelona, con este último anotando el gol ganador sobre el último minuto. Acabó su primera temporada en España con solo 7 goles en todas las competencias, con el entrenador Javier Aguirre optando por haciendólo un cambio frecuente en los partidos para adaptarlo al fútbol europeo. A pesar de su poco tiempo en España, causó mucha controversia cuando anotó un gol con la mano ante Recreativo Huelva para ganar el partido en octubre del 2006. Sin embargo, y debido precisamente tanto a que no estaba descartado de la convocatoria mayor como por su posible venta, fue descartado de esta selección juvenil.
Siete meses después de su primer partido, Sergio volvió a vestir la camiseta roja, frente a Cienciano de Perú, por la Copa Libertadores 2004, convirtiéndose así también en el jugador más joven en disputar la Copa Libertadores (récord que mantuvo durante tres años). Con 15 años, 1 mes y 3 días, Agüero se convirtió en el jugador más joven en debutar en la Primera División Argentina, batiendo el récord impuesto por Diego Armando Maradona treinta años antes. El Manchester City Football Club anunció el 23 de agosto de 2021 que Agüero tendría una estatua en el Etihad Stadium para conmemorar su trayectoria en el club, en el cual se convirtió en uno de sus ídolos como máximo goleador de su historia. Sergio disputó los siete partidos como titular, convirtiendo seis goles y mostrando un gran nivel, lo que le mereció el galardón del Balón de Oro y Bota de Oro (mejor jugador y goleador respectivamente) y se convirtió en el tercer jugador de la historia en obtener dos títulos sub-20. En enero, anotó su segundo triplete de la temporada al Newcastle, instaurando la marca de su gol 350 durante su carrera. El 24 de mayo, durante el último partido de la temporada del City ante el Southampton, Agüero anotó su gol número 26 en la Premier League, ganando la Bota de Oro de la temporada por primera vez en su carrera.
Los partidos de su equipo se pueden seguir desde su canal de Twitch SLAKUN10 y desde el canal oficial de la liga Kings League. Su equipo, donde ejerce como presidente, se llama Kunisports, el cual le ha permitido disputar varios partidos como jugador 12 y 13. Desde noviembre de 2022, forma parte de la nueva liga de fútbol 7 creada por Gerard Piqué llamada Kings League, donde están involucrados varios streamers hispanohablantes como Ibai Llanos, Juansguarnizo y DjMariio entre otros, y algunos exfutbolistas como Iker Casillas y el propio Agüero. Y nuevamente el 1 de noviembre de 2011 la FIFA y la revista France Football anunciaron que Agüero era uno de los 23 jugadores candidatos a obtener el FIFA Balón de Oro 2011. Posteriormente disputó los amistosos frente a España (2006), Francia y Australia (2007), ingresando como suplente y sin anotar.
El 21 de octubre, Agüero anotó su gol 177 para el Manchester City en una victoria 3-0 al Burnley, igualando el récord de Eric Brook. Cuatro minutos después de marcar su quinto gol, Agüero fue reemplazado del partido por el entrenador Manuel Pellegrini, a lo que el delantero argentino se mostró molesto por la decisión. Sus cinco goles en 23 minutos de juego lo hicieron la forma más rápida en llegar a la marca desde la aparición de la Premier League en 1992. En la temporada, fue el primer jugador en llegar a los diez goles en Premier League, al anotar el único gol del derbi de Mánchester del 2 de noviembre. Sin embargo, y a pesar de su mal momento de forma, el City acabó asegurando su segundo título de liga en tres temporadas, con Agüero anotando 17 goles en 23 partidos.
Varios periodistas y críticos alabaron el debut de Agüero, con varios sugiriendo en que posiblemente era uno de los mejores en la historia del fútbol inglés. El 23 de mayo, anunció por su página web que quería salir del Atlético Madrid y pidió formalmente la resolución de su contrato con el club. También el Kun lideró al Atleti a alcanzar la final de la Copa del Rey, a pesar de que esta vez no fueron victoriosos, perdiendo ante el Sevilla en el Camp Nou el 19 de mayo.
16: Éxito individual y récords
- Esta victoria también alargó la racha de 11 victorias seguidas del City, otro récord del club.
- El 24 de mayo, durante el último partido de la temporada del City ante el Southampton, Agüero anotó su gol número 26 en la Premier League, ganando la Bota de Oro de la temporada por primera vez en su carrera.
- El 24 de noviembre, luego de convertir su noveno y décimo gol de la temporada en una victoria 6 a 0 ante el Tottenham, Agüero superó a Thierry Henry como el jugador con el promedio de gol más alto por minuto en la historia de la Premier League.
- Agüero anotó su segunda oportunidad para acabar ganando 5 a 0 el partido y empezar la defensa por el título del City.
- Su equipo, donde ejerce como presidente, se llama Kunisports, el cual le ha permitido disputar varios partidos como jugador 12 y 13.
Luego de anotarle al Liverpool su gol 124 en la Premier en una victoria 5 a 0, esto hizo que el Kun se convirtiera en el jugador no-europeo más goleador de la historia de la competencia, superando al trinitense Dwight Yorke. Durante noviembre, anotó su gol 150 por Manchester City en un empate 1 a 1 ante el Middlesbrough. El 28 de agosto, en un partido de liga ante West Ham, Agüero chocó con el defensor rival Winston Reid en su garganta con su codo, un incidente que no fue castigado por el árbitro del partido. Este gol también fue el sexto hacía el Newcastle en la temporada, haciéndolo el sexto jugador durante la era de la Premier League en anotarle seis goles al mismo club durante la misma campaña.
Sin embargo, la temporada no acabaría superando las expectativas, al perder la liga ante el Chelsea y quedar eliminado de la Champions ante el Mónaco en octavos de final. El 10 de febrero, le anotó cuatro goles al Leicester City en su tercer triplete en la temporada. Esta victoria también alargó la racha de 11 victorias seguidas del City, otro récord del club. El 28 de septiembre, Agüero se vio envuelto en un accidente de carretera luego de atender un concierto de Maluma en Ámsterdam, donde un taxi se estrelló con un poste de luz.
20: Máximo goleador del club y mejor campeonato de la Premier League
El 12 de enero del 2020, Agüero anotó su duocénimo triplete en su carrera en la Premier League ante el Aston Villa en una victoria 6 a 1 en Villa Park, superando la marca de 175 goles de Henry. El 19 de agosto, anotó su noveno triplete en la Premier League al Huddersfield Town, poniendolo solo a dos del récord de Alan Shearer de 11. Más tarde fue premiado con el Jugador del Mes por enero, ganando el premio por quinta vez en su carrera. Superó el récord con su gol 178 en una victoria 4-2 ante el Napoli que hizo que el equipo avance para la fase eliminatoria de la Champions League.
El Kun regresó en un empate 1 a 1 contra el Arsenal por la Premier League y anotó su primer gol en la temporada ante Fulham el 29 de septiembre. Tres minutos después, asistió a David Silva para el tercer gol del City, y terminó de redondear su debut con un golazo de 30 metros de distancia. El 28 de julio del 2011, el Manchester City confirmó que Sergio Agüero había firmado un contrato por cinco años, por un precio de 35 millones de euros.
El monto se entrega al final de cada temporada y es recolectada por todos los integrantes del primer plantel del City. También ingresó el 29 de mayo de 2021 como sustituto a los 77´ de la final de la Champions League, contra el Chelsea FC. Luego de varias semanas de estar afuera debido a una rotura de menisco, Agüero retornó a la acción el 17 de octubre de 2020 contra el Arsenal en el Etihad Stadium. Agüero anotó su segunda oportunidad para acabar ganando 5 a 0 el partido y empezar la defensa por el título del City. El 10 de agosto Agüero entró como suplente de Gabriel Jesús, en un partido que fue dominado por la introducción del VAR, en el London Stadium del West Ham. El 21 de septiembre, el club anunció que Agüero firmó un nuevo contrato que lo mantendría en el Etihad Stadium hasta 2021.
